Talsmaður leikkonunnar segir Carr hafa andast í Los Angeles af völdum heilabilunar.
Í kvikmyndinni The Sound of Music söng Carr meðal annars lagið Sixteen Going on Seventeen.
Eftir að hafa sagt skilið við leiklistina hóf Carr rekstur á eigin fyrirtæki á sviði innanhússhönnunar í Kaliforníu.
Í frétt BBC kemur fram að móðir Carr hafi á sínum tíma skráð dóttur sína í áheyrnarprufur fyrir hlutverk Liesl, elstu dóttur Georgs von Trapp, þrátt fyrir að hún hafi aldrei farið í söng- eða leiklistartíma.
Carr skrifaði síðar tvær bækur þar sem hún segir frá Sound of Music-ævintýri sínu, Forever Liesl og Letters to Liesl.
Auk hlutverksins í The Sound of Music var eina kvikmyndahlutverk hennar í sjónvarpssöngleik Stephen Sondheim, Evening Promise.
Kym Karath, sem fór með hlutverk Gretl í The Sound of Music minntist Carr á Twitter-síðu sinni og sagði hana hafa verið sem systir sín allar götur frá upptökum myndarinnar.
One of Charmian's and many happy times together . She has been like a sister throughout my life . Excruciating . pic.twitter.com/IXPok2I1e4
— Kym Karath (@KymKarath) September 18, 2016
It is with infinite sadness that I share the tragic news that the precious & exquisite Charmian Carr , beautiful Liesl , has passed away .
— Kym Karath (@KymKarath) September 18, 2016